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研究速覽

■?近日，華南理工大學(xué)沈文浩教授課題組，在國(guó)際知名期刊Carbohydrate Polymers上發(fā)表題為“Nacre-inspired cellulose nanofiber/MXene flexible composite film with mechanical robustness for humidity sensing”的研究論文。該論文利用納米纖維素（TOCNF）/MXene復(fù)合膜受濕度影響可改變MXene層間距的特性，制備了納米纖維素基柔性濕度傳感器，并對(duì)其在可穿戴設(shè)備領(lǐng)域的呼吸監(jiān)測(cè)以及非接觸濕度傳感應(yīng)用開(kāi)展了研究。

▉? 研究摘要? ▉

■?作為一種檢測(cè)工具，濕度傳感器可以實(shí)時(shí)傳達(dá)生活空間的舒適度。面對(duì)新冠肺炎疫情的肆虐，人們的生命和健康受到嚴(yán)重威脅。因此，用于健康、疾病監(jiān)測(cè)和相關(guān)方面的可穿戴電子設(shè)備越來(lái)越受到重視。傳統(tǒng)的基于半導(dǎo)體的濕度傳感器由于其剛性和昂貴的集成工藝，不易于集成到柔性可穿戴設(shè)備和電子皮膚中。2D 的MXene納米片具有大的比表面積，同時(shí)水分子引起的MXene片層之間通道的膨脹/收縮使其適合于監(jiān)測(cè)濕度。然而，純MXene薄膜通常表現(xiàn)出相對(duì)較差的機(jī)械性能，賦予MXene膜優(yōu)異的機(jī)械性能而保留其固有的柔性和親水性是一個(gè)有趣但具有挑戰(zhàn)性的問(wèn)題。在“碳中和”和“碳達(dá)峰”的國(guó)家戰(zhàn)略背景下，從木材中所提取的納米纖維素因其具有生物相容性、自然降解性、優(yōu)異的親水性和機(jī)械強(qiáng)度而越來(lái)越受到關(guān)注。特別是，TOCNF可以作為粘合劑連接相鄰的MXene納米片以形成致密的層狀結(jié)構(gòu)，進(jìn)而提升TOCNF/MXene復(fù)合膜的力學(xué)強(qiáng)度。考慮到這一點(diǎn)，納米纖維素特別適合于作為研發(fā)環(huán)境友好的濕度傳感器的潛在柔性基質(zhì)。

■?鑒于此，華南理工大學(xué)沈文浩教授課題組從仿生策略出發(fā)，受珍珠層“磚和砂漿”納米結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，通過(guò)真空輔助過(guò)濾自組裝策略制備了柔性的TOCNF/MXene濕度傳感器。MXene和TOCNF分別充當(dāng)“磚骨架”和粘合劑“砂漿”。其中，TOCNF優(yōu)異的親水性在濕度傳感和改善純MXene膜的機(jī)械性能方面發(fā)揮了重要作用。本研究對(duì)TOCNF/MXene復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)、形態(tài)、力學(xué)性能、濕敏性能和敏感機(jī)理進(jìn)行了全面的研究。作為概念佐證，制備了TOCNF/MXene濕度傳感器，用于探索監(jiān)測(cè)人體呼吸、指尖和皮膚濕度的可行性，顯示了其在新興智能柔性器件中的巨大應(yīng)用潛力。

■ 研究要點(diǎn)1

本工作利用真空抽濾制備TOCNF插層的MXene薄膜，與MXene疏松的層狀結(jié)構(gòu)相比，TOCNF與MXene的復(fù)合表現(xiàn)出更致密、更有序的層狀結(jié)構(gòu)。如圖1中k和l所示，復(fù)合膜在不同位置的放大截面形貌顯示出珍珠層的“磚-砂漿”結(jié)構(gòu)，其中TOCNF作為粘合劑連接相鄰的MXene納米片。同時(shí)，MXene“磚”和TOCNF“砂漿”的協(xié)同效應(yīng)賦予復(fù)合膜優(yōu)異的柔韌性和拉伸強(qiáng)度，這歸因于TOCNF和MXene之間相互連接形成的三維網(wǎng)絡(luò)和多重氫鍵相互作用的結(jié)果。

圖1. TOCNF/MXene復(fù)合膜的SEM形貌表征

圖2. TOCNF/MXene復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)表征及機(jī)械性能

■?研究要點(diǎn)2

為了評(píng)估TOCNF/MXene復(fù)合膜傳感器的濕度傳感性能，采用電化學(xué)工作站記錄傳感器在不同濕度值下的響應(yīng)曲線，該傳感器表現(xiàn)出優(yōu)越的綜合傳感性能。同時(shí)對(duì)其濕敏機(jī)理進(jìn)行了分析，在潮濕環(huán)境下，吸附的水分子在TOCNF/MXene復(fù)合膜表面形成水膜，水膜在外電場(chǎng)作用下產(chǎn)生的氫離子（H3O+）可以作為導(dǎo)電載體，提高了復(fù)合膜的導(dǎo)電性。然而，吸附的水分子滲透到復(fù)合膜中并誘導(dǎo)TOCNF的溶脹行為，擴(kuò)大了層間距并減少了MXene納米片層間的有效接觸，使得復(fù)合膜電阻增加。也就是說(shuō)，TOCNF的溶脹效應(yīng)和H3O+電導(dǎo)效應(yīng)之間存在平衡，研究結(jié)果表明，TOCNF/MXene復(fù)合膜的電阻隨著濕度的增加而增加。因此可以得出結(jié)論，在溶脹效應(yīng)和H3O+電導(dǎo)效應(yīng)之間的權(quán)衡作用下，TOCNF/MXene的濕度傳感由層間溶脹效應(yīng)主導(dǎo)。

圖3. TOCNF/MXene復(fù)合膜傳感器的濕敏性能

圖4. TOCNF/MXene復(fù)合膜傳感器的濕敏機(jī)理

■?研究要點(diǎn)3

為了探索所制備的TOCNF/MXene濕度傳感器在柔性可穿戴設(shè)備中的應(yīng)用，將該傳感器用來(lái)動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)人體呼吸和皮膚濕度，同時(shí)非接觸式濕度傳感的應(yīng)用可行性也被驗(yàn)證。

圖5. TOCNF/MXene復(fù)合膜傳感器用于監(jiān)測(cè)人體呼吸、指尖濕度和皮膚濕度的概念驗(yàn)證

▉? 研究總結(jié)? ▉

■?受天然珍珠層狀結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，研究者采用簡(jiǎn)單的過(guò)濾自組裝策略制備了TOCNF/MXene復(fù)合膜濕度傳感器，同時(shí)該復(fù)合膜具有出色的拉伸強(qiáng)度和柔韌性。此外，TOCNF不僅提供了豐富的吸附位點(diǎn)用于捕獲水分子，還促進(jìn)了吸附的水分子到MXene納米片的電子轉(zhuǎn)移。在潮濕環(huán)境下，TOCNF的吸濕膨脹也進(jìn)一步擴(kuò)大了電信號(hào)變化。因此，所制備的TOCNF/MXene復(fù)合膜表現(xiàn)出優(yōu)越的綜合濕敏傳感性能，可以動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)人體呼吸、皮膚濕度以及模擬非接觸式濕度感應(yīng)。這項(xiàng)工作為柔性濕度傳感器的設(shè)計(jì)和研發(fā)提供了新的視角。

■?文章鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2022.120109