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研究摘要

鋰金屬負極被認為是最有前途的可充電鋰基電池的候選材料，但不可控的鋰枝晶阻礙了其進一步的應(yīng)用。近年來，MXene推動了無枝晶金屬鋰負極的快速發(fā)展，自楊樹斌教授團隊發(fā)表MXene用于金屬鋰負極的文章后，水平和垂直排列結(jié)構(gòu)的MXene也進一步應(yīng)用于金屬鋰負極研究，并取得了較好性能。通過MXene在金屬鋰負極上的大量研究，發(fā)現(xiàn)垂直排列的MXene金屬鋰復(fù)合負極具有更高的容量及能量密度。但在垂直排列的MXene中，由于曲率半徑極小，尖端放電效應(yīng)被顯著放大，導(dǎo)致電極表面容易沉積金屬鋰，形成枝晶。因此，為了解決此問題，本研究工作制備了低曲率柔性類正弦波型結(jié)構(gòu)的MXene薄膜并應(yīng)用于金屬鋰負極。

成果簡介

近日，北京航空航天大學(xué)楊樹斌教授團隊，創(chuàng)新制備了低曲率柔性類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜并應(yīng)用于金屬鋰負極。首先，COMSOL Multiphysics理論模擬研究表明，電極表面曲率對金屬鋰成核生長行為具有重要影響，本研究通過建立凹槽模型，系統(tǒng)研究了凹槽模型對金屬鋰電沉積行為的影響規(guī)律，為獲得高容量無枝晶金屬鋰負極提供新思路。在理論模型指導(dǎo)下，設(shè)計并可控制備了具有低曲率的類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜，通過原位光學(xué)電鏡以及SEM測試分析，系統(tǒng)研究金屬鋰在類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜上的形核生長規(guī)律。

該成果在線發(fā)表于國際頂級期刊?Advanced Energy Materials?(影響因子29.698) 上，題目為：Eliminating Lightning-Rod Effect of Lithium Anodes via Sine-Wave Analogous MXene Layers。

圖文導(dǎo)讀

圖1.?金屬鋰分別在（a）類正弦波型結(jié)構(gòu)（低曲率）和（b）垂直陣列結(jié)構(gòu)（高曲率）基底沉積過程示意圖。

圖2.?類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜（a）制備過程示意圖，（b）正面SEM圖，（c）截面SEM圖。（d）類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene與平面結(jié)構(gòu)MXene薄膜阻抗響應(yīng)測試。

圖3.?類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜分別沉積（a）0.5 mAh cm-2，（b）4 mAh cm-2和（c）8 mAh cm-2后SEM圖片。（d）COMSOL Multiphysics模擬金屬鋰在類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜不同沉積過程示意圖。金屬鋰在（e）類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜和（f）金屬銅表面沉積過程的原位光學(xué)照片。

圖4.?類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜，平面結(jié)構(gòu)MXene薄膜和金屬銅的（a）接觸角測試和（b）形核過電位測試。（c）類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene-Li，平面結(jié)構(gòu)MXene-Li和金屬Cu-Li對電池循環(huán)性能。（d）類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene-Li倍率性能。

圖5.（a）和（b）類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene-Li軟包電池照片。（c）類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene-Li軟包電池和（d）平面結(jié)構(gòu)MXene-Li軟包電池在不同彎曲狀態(tài)下循環(huán)性能。（e）類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene-Li對電池深充深放性能。

圖6.類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene-Li//LFP，平面結(jié)構(gòu)MXene-Li//FLP和Cu-Li//FLP（a）在34 mA g-1下循環(huán)性能，（b）倍率性能和（c）在1088 mA g-1下循環(huán)性能。

總結(jié)

本研究通過將MXene水溶液分散到金屬線圈的截面表面，然后在室溫下干燥，得到了類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene (Ti3C2Tx)薄膜。COMSOL Multiphysics模擬結(jié)果表明，類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜的低曲率可以有效地均勻化鋰離子和電場的分布，有效地消除了鋰沉積過程中電極表面的尖端放電效應(yīng)。因此，類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene薄膜具有較低的鋰成核過電位(0.05 mA cm?2時~13.5 mV)，對電池深充深放容量高達40 mAh cm?2，循環(huán)壽命長至1250 h。此外，基于類正弦波型結(jié)構(gòu)MXene-Li復(fù)合負極和LiFePO4正極組成的全電池在電流密度1088 mA g?1時，循環(huán)壽命高達420次。

文獻鏈接

https://doi.org/10.1002/aenm.202201181

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