研究摘要

從大塊MAX相剝離的MXenes已成為有前途的二維材料。受最近制備的結(jié)晶三元硼化物(MAB相)的啟發(fā)，大連理工大學(xué)姜老師課題組將MXenes家族擴展到硼化物世界，即MBenes。通過ab initio高通量搜索，我們確定了現(xiàn)實中可能存在的12個穩(wěn)定的MBene納米片。其中，MnB片具有較強的金屬鐵磁性和較高的居里溫度，是自旋電子學(xué)的理想研究對象。值得注意的是，在表面F-和OH-官能團的幫助下，可以很好地保持鐵磁基態(tài)，居里溫度甚至可以提高到255 K。確定了MnB板材的熱穩(wěn)定性和機械穩(wěn)定性，并通過理想斷裂強度評估了其從大塊三元硼化物中機械剝離的可能性。一旦預(yù)測的MnB和其他MBene板的合成，將開辟二維材料和器件的新途徑。圖文導(dǎo)讀

圖1.?(a)二維MnB板的俯視圖和側(cè)視圖，a和b為點陣參數(shù)，h為層厚。(b)電子定位函數(shù)圖(ELF)位于(0 -1 -6)具有從0到1的比例尺的平面。(c)等面MnB板的變形密度為0.01 e ? -3。黃色和青色區(qū)域分別表示電子的積累和損耗。(d)等面為0.75的自旋極化分布。黃色表示網(wǎng)自旋向上極化，自旋極化主要發(fā)生在Mn位。

圖2.?(a)計算得到的mn2alb2的應(yīng)力應(yīng)變曲線及ELF輪廓圖和(b)投影在含有Mn和Al原子的平面上[0001]拉伸應(yīng)變?yōu)?%，18%和30%。

圖3.中MnB片的原子投影和軌道投影帶結(jié)構(gòu)自旋向上和自旋向下通道，費米能級設(shè)置為零。

圖4.?MnB和MnBF的原子投影和軌道投影態(tài)密度表和費米能級都設(shè)為零。

圖5?.MnB中Mn原子現(xiàn)場磁矩隨溫度的變化(藍(lán)色)，MnBF(綠色)、MnBOH(紅色)片材。

圖6.?(a)和(b)為MnBX (X= F或OH)結(jié)構(gòu)的側(cè)視圖和俯視圖形成和相應(yīng)的自旋極化帶結(jié)構(gòu)。

總結(jié)

總之，受實驗獲得的3D MAB相的激勵，我們探索了其2D MBene類似物的幾何、電子和磁性。以MnB為例，其較低的斷裂強度、較高的熱、動力和力學(xué)穩(wěn)定性證實了其從三維晶體剝離到二維層是可行的。二維MnB MBene板及其功能化產(chǎn)物在室溫(345 ~ 600 K)以上的居里溫度下表現(xiàn)出金屬鐵磁性行為，其鐵磁性和金屬豐度主要來自p-d雜化機制和晶體場劈裂。重要的是，高溫鐵磁性金屬的特性對其化學(xué)官能化不敏感。這些優(yōu)點使二維MnB MBene成為一種有前途的自旋電子器件材料。與MXene一樣，過渡金屬硼化物可以形成許多可能的二維二元化合物，如MnB、HfB、ZrB、Au2B、Mo2B、Nb5B2、Nb3B4、Ta3B4、V3B4、OsB2、FeB2和RuB2片被預(yù)測為潛在的亞穩(wěn)相。我們將在未來的研究中報告其卓有成效的應(yīng)用。科研工作者首次將MXenes擴展到硼化物體系的成功嘗試將顯著促進二維材料的多樣性，并鼓勵科學(xué)家在未來設(shè)計和合成那些有趣的二維MBene材料。