一、文章概述

二維層狀材料作為開發(fā)析氫反應(yīng)活性催化劑的低成本支撐材料受到越來越多的關(guān)注。此外，原子薄的Ti3C2Tx (MXene)納米片具有表面終止基(Tx: F, O, OH)，這是有效功能化的活性位點(diǎn)。在這項(xiàng)工作中，雜原子(硼)摻雜的Ti3C2Tx (MXene)納米片被開發(fā)成一種高效的固體載體，以承載電催化HER的超小釕(Ru)納米顆粒。量子力學(xué)第一性原理計(jì)算和電化學(xué)測(cè)試表明，在二維MXene納米片上摻雜B可以極大地提高中間H*吸附動(dòng)力學(xué)，降低對(duì)HER的電荷轉(zhuǎn)移電阻，從而提高活性位點(diǎn)的反應(yīng)活性和良好的電極動(dòng)力學(xué)。重要的是，新設(shè)計(jì)的基于負(fù)載在b摻雜MXene (Ru@B Ti3C2Tx)納米片上的Ru納米顆粒的電催化劑表現(xiàn)出了顯著的催化活性，過電勢(shì)分別為62.9和276.9 mV，可驅(qū)動(dòng)10和100 mA cm-2的HER，并且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，通過理論計(jì)算，Ru@B Ti3C2Tx的吉布斯自由能(ΔGH* = 0.002 eV)接近于零。這項(xiàng)工作介紹了一個(gè)簡單的策略功能化MXene作為一個(gè)有效的電催化劑的固體載體。 二、圖文導(dǎo)讀

圖1.Ti3C2Tx和Ru@B-Ti3C2Tx的合成示意圖。

圖2.a)紫外可見譜，b)拉曼譜、c）XPS測(cè)量掃描，d)AFM圖像（比例尺：1μm）和相應(yīng)的高度測(cè)量，e)SEM圖像、f)TEM圖像和相應(yīng)的SAED圖案，g)HAADF-STEM圖像和相應(yīng)的EDX元素(Ti、C、O、F)映射圖像。

圖3.a) XPS測(cè)量掃描，b)高分辨率C 1s和Ru三維光譜，C) b 1s光譜，d) Ru@B Ti3C2Tx的TEM圖像。g) Ru@B Ti3C2Tx的HAADF-STEM圖像(比例尺:10 nm)和相應(yīng)的EDX元素映射圖像。

圖 4. a) Ru@B–Ti3C2Tx 的頂視圖和 b) 側(cè)視圖。c) Ru@B-MXene 的電子能帶結(jié)構(gòu)和 d) 態(tài)密度。e) Ru@B-MXene 上氫吸附的電荷差異。f) 平衡電位下 HER 的 Ti3C2Tx（純 MXene）、B-Ti3C2Tx（B-MXene）和 Ru@B-Ti3C2Tx 的計(jì)算吉布斯自由能 (ΔGH*) 圖。三、全文總結(jié)

綜上所述，我們成功地開發(fā)了雜原子(B)摻雜的Ti3C2Tx (MXene)納米片，作為負(fù)載釕納米顆粒的固體載體，用于高效電催化制氫。除了使用全面的實(shí)驗(yàn)心理分析，我們還使用DFT計(jì)算來探索我們的雜原子摻雜的二維MXene納米片的催化動(dòng)力學(xué)。實(shí)驗(yàn)研究和理論計(jì)算表明，B摻雜顯著改善了中間H*吸附動(dòng)力學(xué)，降低了二維MXene納米片對(duì)HER的電荷轉(zhuǎn)移阻力。事實(shí)上，我們新設(shè)計(jì)的催化劑，即Ru納米顆粒錨定B摻雜MXene納米片(Ru@B Ti3C2Tx)，實(shí)現(xiàn)了卓越的催化活性，低過電勢(shì)分別為62.9和276.9 mV，驅(qū)動(dòng)10和100 mA cm-2的HER，同時(shí)在1000個(gè)連續(xù)CV循環(huán)中表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作介紹了在二維MXene納米片上開發(fā)非金屬B摻雜和設(shè)計(jì)高效催化系統(tǒng)的電催化劑的有前途的策略。文章鏈接： https://doi.org/10.1002/smll.202102218.

2021

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